Pedro nasceu em 1499. Depois de estudos feitos em Salamanca e, ordenado sacerdote, desempenhou diversos cargos na Ordem.
Em 1554 obteve a licença de consagra-se à observância mais estrita da Regra. Começou, então a acolher seguidores, aos quais iniciou numa vida de austera pobreza, jejum e penitência e de oração mais prolongada. Impulsionado pelo zelo das almas, dedicou-se com grande fruto à pregação. E, com seus conselhos ajudou Santa Teresa de Ávila em sua atividade reformadora entre as Carmelitas. Deixou também obras escritas, nas quais narra a própria experiência ascética, baseada, sobretudo na devoção para com a paixão de Cristo. Morreu aos 18 de outubro de 1562.
Ó Deus, que ilustrastes São Pedro de Alcântara com os dons de admirável penitência e de altíssima contemplação,
concedei, por seus méritos, que, mortificados na carne, mereçamos participar dos bens celestes.
Por nosso Senhor Jesus Cristo, Vosso Filho, na unidade do Espírito Santo. Amém.